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文丨梧桐呜
编辑丨梧桐呜
脉冲激光源技术取得了巨大的发展，现在可以获得持续时间仅为几飞秒，强度与电子与原子核之间库仑相互作用相当的脉冲，波长范围从400纳米到2000纳米，这一发展为诸如原子科学和飞秒化学等令人激动的新研究领域铺平了道路。
在二原子分子中，化学反应和核运动的特征时间尺度是飞秒。使用飞秒脉冲可以实时研究化学反应和核运动。在原子或分子中，电子动力学的典型时间尺度是阿秒，电子动力学无法使用飞秒脉冲进行研究。
可以通过飞秒脉冲产生XUV阿秒脉冲，阿秒脉冲的时间尺度足够短，可以捕捉原子内部的电子动态，研究束缚电子的运动。考虑通过飞秒脉冲电离的原子，被抛射的电子在电场的作用下来回摆动，这可以将电子驱动回残留原子。
电子与残留原子重新结合，多余的能量将通过一个频率为Nω的光子被抛射出来，其中ω是激光频率，N是一个整数。
这是产生相干阿秒脉冲的过程，称为高次谐波生成，高次谐波生成还用于分子轨道层析成像，其目标是使用HHG谱重构分子轨道。在强场物理中，单电离是一个突出的基本过程，它触发了连续态中随后的电子波包动力学，影响重要的过程，对HHG的理论描述要求对HHG的第一步即电离步骤进行描述。
电离还是少周期脉冲相干控制的重要组成部分，其中一个目标是能够控制连续态中的电子引导反应。进一步引导和操作电子波包的先决条件是了解刚刚在连续态中诞生的电子的条件，在电子发射方向上的约束和在时间上的局域性高度，取决于脉冲的精确形状和脉冲长度。
考虑一个与由矢量势A和标量势V描述的激光场相互作用的原子或分子，真实的物理场E和B通过E~ = −∇V − ∂A~ ∂t和B~ = ∇ × A从势中得到。使用半经典方法，其中原子或分子系统在量子机械中处理。在强场中，光子的数量可以用连续变量来近似，从而使场成为经典。
原子或分子对激光场的影响，使用单激活电子近似SAE，只有一个电子与场耦合，其余的电子被冻结。考虑CS2分子， HOMO电子的结合能为10.08电子伏特，第二高占据轨道的结合能为14.6电子伏特。
与HOMO相比，这个轨道的电离概率被大大抑制，SAE成为一个非常好的近似。大多数数值计算是在氢上进行的，SAE在这里不是近似。电磁场中电子的Hamilton算符H为11，H = − 1 2 ∇ 2 + A(r,t) · pˆ+ 1 2 A(r,t) 2 (1.1)，采用库仑规范∇ · A = 0和V = 0。时变薛定谔方程TDSE变为，i ∂ ∂t Ψ(((~r,t) 2 + VB(~r) Ψ(((~r,t) 2 在除了秒中。
能量与场本身相关，原子和分子通常延伸到大约1 ˚安格斯特伦10^-10 m的距离，它们的波函数延伸到这个距离。光的波长是1000 ˚安格斯特伦100纳米，比典型的原子距离大千倍。光场在原子或分子的空间区域内几乎不会改变，可以忽略场A~((t)的空间依赖性。
这就是所谓的偶极近似，只要λ x001D a，其中λ是波长，a是波函数的线性扩展的一种度量。在偶极近似中，电磁场的B场分量消失，B~ = ∇ × A~。在偶极近似中，场能项A~(t) 2可以通过规范变换exp消除。
i ∂ ∂t Ψ((t) · pˆ)Ψ(~r,t)，其中H0是无场哈密顿算符。这种描述被称为速度规范，场与速度耦合。另一种描述是长度规范，其中电场与位置算符耦合。在长度规范下的TDSE是，i ∂ ∂t Ψ( (t) · ~r)Ψ( · ~r)时。量子力学是规范不变的，这两种描述是完全等价的。
在引入近似时，规范不变性会被打破，两种不同的规范可能会得出不同的结果。长度规范中的相互作用算符与位置矢量成比例，长度规范有利于空间中的大距离。另一方面，速度规范有利于波函数显著变化的空间部分，即小距离。
椭圆偏振的单模激光的经典电磁场，角频率为ω，沿z方向传播，由矢量势描述，A~(t) = A0 x0010 cos(ωt + φ) x000F 是椭圆偏振的度数，当在区间<0; π 2 >内变化时，描述了所有的椭圆偏振度。
振幅A0与电场振幅相关，由E0 = ωA0得出，与强度的关系是I = E 2 0，通过观察坡印廷矢量得出。所有由像这样具有无限时间延伸的场引起的物理过程，与φ无关，φ对于少周期脉冲来说是一个非常重要的量。
具有无限时间延伸的像这样的场无法描述少周期脉冲，即具有有限持续时间的脉冲。这样的脉冲可以通过平面波在不同频率下的叠加产生。描述少周期脉冲的矢量势的一个常见形式是，A~(t) = A0f(t) x0010 cos(ωt + φ) cos( 2 )~ex + sin(ωt + φ)sin2 ) dt = ~0。
对原子和分子系统在载波包络相位差改变下的响应进行完整的表征，通过对使用SFA进行的氢计算来说明这些发现。考虑一个与少周期圆偏振激光脉冲相互作用的n电子原子开始，该脉冲由矢量势描述，A~(φ,t, (0,t, j + nA2 0 4 f 2 (η) ! Ψ 0 (2.5)。
从φ = 0到φ = φ 0的CEPD变化对应于系统绕z轴旋转角度φ 0，在上述推导中，场自由哈密顿算符H0绕z轴旋转保持不变是至关重要的。在线偏振少周期激光脉冲中的线性分子电离，如果分子沿激光传播方向排列，场自由哈密顿算符具有所需的对称性。
考虑与圆偏振少周期激光脉冲相互作用的原子或分子系统，如果场自由哈密顿算符在少周期脉冲传播方向的旋转下保持不变，那么CEPD的变化∆φ对应于总系统绕传播方向旋转∆φ。
通过利用点积在旋转下的不变性E~(φ)·(φ = 0)>·
该定理在SFA中也成立，分子不沿此轴排列，系统没有所需的对称性，CEPD效应不能简化为几何旋转。区分在CEPD效应是纯几何旋转的情况下的旋转不变原子和分子系统，以及在不具有旋转不变性的情况下真正的非几何CEPD效应发生的系统。
关于分子在极化平面上的强场电离K + 2的结果属于后一种情况，在实际计算中很有帮助，这种对称性质可以减少计算的数量。
执行单个计算即可获得其他结果，所有其他结果都是通过适当的旋转获得的。对动量qx、qy在极化平面上且对于一般φ > 0的微分电离概率。计算 dPfi dqxdqy ，将结果逆时针旋转φ角度得到 dPfi dqxdqy (φ)。
实际计算 dPfi dqxdqy (φ) 通常非常耗时，考虑SFA中原子氢 H(1s) 的电离。Sfi 已知，通过在 qz 上进行简单的数值积分，可以得到（qx, qy）分布 dPfi dqxdqy = R ∞ −∞ |Sfi | 2 dqz。
在 Sfi 中的时间积分通过 Gauss-Legendre 积分法进行数值计算，在 qz 上的积分则使用等距网格在区间<−Qz，Qz>上进行，其中 Qz 被选择得足够大以确保收敛。对于不同的 φ，分布会按照一般理论进行旋转，当改变 CEPD 时，场本身会旋转。
一般偏振的激光脉冲情况，定理在 φ ≠ π 2 情况下不成立，场本身不具备所需的对称性。仍然可以找到一个单位算符将 Ψ(φ = 0) 与 Ψ(φ ≠ 0) 关联起来，它没有像 φ = π 2 情况那样漂亮的几何意义，CEPD 效应通常是由不同的 n-光子通道之间的干涉引起的。
在对原子和分子在 CEPD 变化下的响应进行表征，氢原子在少周期激光脉冲下的电离。考虑氢原子并不是一种限制，将研究脉冲的特征效应，而不是特定的原子或分子系统。关于电离过程最具体的信息包含在动量分布 dPfi dqxdqydqz = |Sfi | 2 中，即全差分电离概率。
不同 N 值下的计算动量分布，其中 I = 5.0 × 10^13 W/cm^2，ω0 = 0.057，φ = π 2。左列面板显示了使用 Volkov 波函数作为最终态的 SFA 结果，右列面板显示了使用 Coulomb-Volkov 波函数作为最终态的 SFA 结果。
对于 N ≤ 5，在动量分布中有明显的不对称性，非常复杂的干涉图案。随着 N 的增加，逐渐出现由一个光子能量 ω 分隔的明确的圆形峰，这种现象称为阈上电离，在强单色场中，被弹出的电子在连续态中吸收额外的光子，非常短的脉冲包含大量不同的频率，几乎以相等的幅度贡献。
电子发射的主导方向由 CEPD 确定，不对称性由半经典模型解释。排斥方向与在电离时刻评估的矢势方向相反，矢势和相应电场的三个不同 N 值，电离主要发生在电场最大的时刻 t0 = τ/2。
小 N，这个简单模型与量子结果之间存在很好的一致性，对于大 N，缺乏不对称性可以通过模型再次理解。对于 N = 7，场几乎在圆上进行了一次完整的旋转，对应于一个带有场强度的单色场，无法清楚地定义 t0，单色场的信号是对称的。
将转向使用 Volkov 波函数和 Coulomb-Volkov 波函数获得的 SFA 结果的比较，可以看到径向和角向结构非常相似，存在一些差异。使用 Coulomb-Volkov 波函数得到的分布与 Volkov 结果相比，略微向原点移动，在前者的情况下，分布稍微更窄。
这可以通过考虑到 Coulomb 吸引势能的事实来解释，到使用 Coulomb-Volkov 波函数进行的 SFA 计算在 N = 3 时在中心显示出一些结构。可以通过 Coulomb 势能的引力性质来解释。来自在脉冲期间相对较晚或相对较早出生的电子，不适合描述这种结构，忽略了 Coulomb 势能。
不同极化情况φ = 0，π/4，π/2下的计算动量分布，其中 N = 3，I = 5.0 × 10^13 W/cm^2，ω0 = 0.057，φ = 0。整体的角向结构再次可以通过半经典模型来解释，该模型几乎在解释强场现象时的普适性。
极化角的减小，分布变得更窄，圆偏振情况下观察到的干涉图案逐渐消失。在线偏振情况下，一个非常窄的分布与圆偏振情况相比，没有任何干涉图案。只有在场是线偏振时，才可能进行后续的电子操控和引导。
动量分布qx, qy，位于右手场 E~ 在 z 方向传播的偏振平面上，用于 H(1s) 的强场电离，不同值的极化角 ，其中 I = 5.0 × 10^13 W/cm^2，ω0 = 0.057800nm，N = 3 和 φ = 0。右面板显示了从 SFA 结果中获得的 SPM 结果，左面板显示了从 SFA 获得的结果，网格大小为 ∆qx = ∆qy = 0.01。
左侧显示了线偏振情况下的电场， φ = 0，右侧显示了圆偏振情况下的电场， φ = 0。箭头指示了电场强度最大的位置，参数为 I = 5.0 × 10^13 W/cm^2，ω = 0.057，对应于800nm和三个周期的中心波长，N = 3。
对所有不同的定向按照定向分布进行加权平均，以对计算出的信号进行平均，计算不同强度 I 和定向 ΩR~ 下的单个分子动量分布 $dP dq_x dq_y (q_x, q_z; I, ΩR~)$。
使用 SFA 和 SPM 完成，其中 CS2 的 HOMO 的渐近基态波函数。在电离中，大距离将成为空间的主导部分，解释了这种近似，它探测到了小的距离。
1、Martiny，《Symmetry of Carrier-Envelope Phase Difference Effects》，2006年。
2、Madsen，《Few Cycle Ionization of Atoms and Molecules》，1998年。
3、Kjeldsen，《Finite bandwidth effects in strongfield ionization》，2007年。
4、Kumarappan，《Multiphoton Electron Angular Distributions》，2008年。
5、Kienberger，《Steering an electron wave packet into》，2000年。
